O elenco principal de O Espetacular Homem-Aranha 2 é composto por:
Andrew Garfield como Peter Parker / Homem-Aranha: O protagonista da história, lidando com os desafios de ser um super-herói e equilibrando sua vida pessoal.
Emma Stone como Gwen Stacy: A namorada de Peter Parker, inteligente e independente, desempenha um papel crucial na vida do herói.
Jamie Foxx como Max Dillon / Electro: Um engenheiro eletricista que se transforma em um poderoso vilão após um acidente.
Dane DeHaan como Harry Osborn / Duende Verde: O amigo de infância de Peter Parker que retorna à cidade e enfrenta problemas de saúde, culminando em sua transformação no Duende Verde.
Colm Feore como Donald Menken: O braço direito de Norman Osborn e um executivo da Oscorp.
Paul Giamatti como Aleksei Sytsevich / Rino: Um criminoso que se transforma no vilão Rino no final do filme.
Sally Field como May Parker: A tia de Peter Parker, que o criou após a morte de seus pais.
O elenco de apoio inclui nomes como Embeth Davidtz, Marton Csokas, e Campbell Scott em papéis menores, mas importantes para o desenvolvimento da trama.
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